【研究背景】
近幾年，隨著鋰資源的價(jià)格大幅度上漲,，鈉離子電池（SIBs）體系的研究蓬勃發(fā)展,，方興未艾。（略）中,，對(duì)于石墨類電極材料,，大量學(xué)者研究發(fā)現(xiàn)了其在醚類電解質(zhì)中存在“共嵌入”儲(chǔ)鈉的經(jīng)典規(guī)律，然而石墨類碳材料的“共嵌入”儲(chǔ)鈉,，（略）偏高等缺點(diǎn),。基于以上研究背景,，陜西科技大學(xué)劉曉旭教授,、郝曉東副教授與復(fù)旦大學(xué)晁棟梁教授合作報(bào)道了一種微晶石墨纖維（MicrocrystallineGraphiteFiber，簡(jiǎn)稱MCGF）的共吸附儲(chǔ)鈉行為,，溶劑化Na+在該電極材料中不是共嵌入在碳層間,，而是可逆地儲(chǔ)存在MCGF的帶狀晶界和介孔中,。
【研究要點(diǎn)】
在這項(xiàng)工作中，開展了如下創(chuàng)新工作：
本文合成了一種含有序晶界與介孔的微晶石墨電極材料,，研究發(fā)現(xiàn)該電極材料可在其納米尺度的有序晶界及介孔中實(shí)現(xiàn)“共吸附”儲(chǔ)鈉，且該電極表現(xiàn)出大于92%的首次庫(kù)倫效率,、（略）及優(yōu)異的儲(chǔ)鈉穩(wěn)定性,；本文中率先利用原位的同步輻射散射技術(shù)（SAXS）研究該電極材料儲(chǔ)鈉行為，發(fā)現(xiàn)了納米尺寸有序晶界及介孔中鈉的可逆存儲(chǔ),，有效證明了“共吸附”儲(chǔ)鈉機(jī)制,，為研究納米尺度空間中的離子存儲(chǔ)行為開拓了新的原位測(cè)試手段；準(zhǔn)原位的同步輻射吸收譜,、球差電鏡測(cè)試及DFT理論計(jì)算,，進(jìn)一步揭示了本文制備的微晶石墨電極的“共吸附”儲(chǔ)鈉行為。
【圖文導(dǎo)讀】
圖1.MCGF和HC的結(jié)構(gòu)表征
(a）MCGF的SEM圖像和（b）Cs-TEM圖像（插圖顯示了相應(yīng)的SAED圖）,。(c)不同商業(yè)碳纖維的TEM圖像和SAED圖,。(d)HC和MCGF的XRD圖譜。(e)HC和MCGF的拉曼光譜圖,。(f)HC和MCGF的洛倫茲校正的SAXS曲線（插圖是MCGF的SAXS二維散射圖像）,。(g)HC和MCGF的孔徑分布曲線圖。
圖2.MCGF在鈉離子電池中的電化學(xué)性能測(cè)試
(a)MCGF的恒電流充電-放電曲線,。(b)MCGF在不同掃描速率下的CV曲線,。(c)不同電流密度下MCGF的倍率性能和放電時(shí)間。(d)根據(jù)MCGF的GITT電位曲線計(jì)算的Na+擴(kuò)散系數(shù),。(e)陰極（插層）峰值電流的b值測(cè)定,。(f)MCGF的循環(huán)性能。
圖3.電化學(xué)過程中MCGF的結(jié)構(gòu)分析
(a)原位SAXS測(cè)試的示意圖,。(b)MCGF在充/放電過程中發(fā)生體積膨脹的示意圖,。(c)原位SAXS曲線（插圖是MCGF的二維散射圖）。(d)MCGF在充/放電過程中長(zhǎng)周期尺寸的變化,。(e)MCGF在充/放電過程中的孔徑分布圖,。MCGF在醚基電解質(zhì)中的放電前/后（蝕刻后）的準(zhǔn)原位XPS光譜：（f）C1s；（g）O1s,；（h）Na1s,。
圖4.MCGF的電荷存儲(chǔ)機(jī)制分析
(a)醚基電解質(zhì)中MCGF的儲(chǔ)鈉機(jī)制示意圖。(b-g)MCGF在醚基電解質(zhì)中放電后的球差校正STEM圖像：（b,c）（略）的ABF圖像,；（d）（略）的HAADF圖像,；（e）（略）的HAADF圖像和（f）元素映射圖（藍(lán)線）；（g）（略）的ABF圖像和元素映射圖（C,、O和Na）,。
圖5.電化學(xué)過程中MCGF的局部電子結(jié)構(gòu)以及溶劑化Na+和碳層的相互作用
(a)NaK-edgeXANES光譜,；(b)OK-edgeXANES光譜；(c)NaK-edgeEXAFS光譜,；(d)Na-O鍵的配位數(shù)（CN）和鍵長(zhǎng)（R）的擬合數(shù)據(jù),；(e)不同放電/充電狀態(tài)下MCGF的EXAFS的小波變換圖；(f)鈉離子與醚分子和溶劑化Na+模型間的擴(kuò)散勢(shì)壘,。
【結(jié)論】
MCGF陽(yáng)極中含有大量的晶界空腔和介孔,，具有優(yōu)異的儲(chǔ)鈉性能和獨(dú)特的儲(chǔ)能機(jī)制。具體來(lái)說(shuō),，MCGF的ICE為92.5%,，（略）比石墨低和較好的循環(huán)穩(wěn)定性。準(zhǔn)原位XRD,、Raman,、球差校正STEM和原位同步輻射SAXS結(jié)果證實(shí)了MCGF的“共吸附”儲(chǔ)鈉行為。即溶劑化Na+可逆地儲(chǔ)存在晶界空腔和介孔中,。此外,，利用準(zhǔn)原位同步輻射XAFS（略）研究了溶劑化Na+的結(jié)構(gòu)及其在充/放電過程中的演化。結(jié)果表明,，Na+傾向于與兩個(gè)醚分子形成穩(wěn)定的配位結(jié)構(gòu),，在充/放電過程中溶劑化結(jié)構(gòu)保持穩(wěn)定。DFT計(jì)算結(jié)果表明,，在MCGF中,，溶劑化Na+在石墨烯層內(nèi)的擴(kuò)散勢(shì)壘明顯大于在有序晶界內(nèi)的擴(kuò)散勢(shì)壘。該研究為醚類電解質(zhì)下的結(jié)晶碳材料儲(chǔ)鈉行為發(fā)現(xiàn)了一種新機(jī)制,，為未來(lái)制造柔性的儲(chǔ)鈉器件開發(fā)了一種新的高性能負(fù)極材料,；為研究納米空間中金屬離子的存儲(chǔ)拓展了一種新的測(cè)試方法。
【論文信息】
SolvatedSodiumStorageviaaCo-AdsorptiveMechanisminMicrocrystallineGraphiteFiber
XiaoxuLiu*,TianWang,TengshengZhang,ZhihaoSun,TianyiJi,JingTian,HuiWang,XiaodongHao*,HuiLiu,andDongliangChao*
AdvancedEnergyMaterials
DOI:https://doi.org/10.1002/aenm.（略）
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