浙江省某尾礦庫(kù)周邊農(nóng)田土壤重金屬
污染特征及來(lái)源解析
呂玉娟1，王秋月1,2,，孫雪梅1,2,，張志偉1,，張毅敏1，高月香1*
1.生態(tài)環(huán)境部南京環(huán)境科學(xué)研究所
2.河海大學(xué)環(huán)境學(xué)院
摘要：尾礦庫(kù)周邊生態(tài)環(huán)境安全受到高度關(guān)注,，土壤重金屬污染是農(nóng)田治理和保護(hù)的風(fēng)險(xiǎn)源之一,。以地處浙東丘陵山地的浙江省某銅礦尾礦庫(kù)周邊農(nóng)田為研究對(duì)象，測(cè)定了農(nóng)田土壤中8種重金屬元素Cd,、Hg,、As、Pb,、Zn,、Cu、Cr,、Ni的濃度,，運(yùn)用地累積指數(shù)法、污染指數(shù)法,、潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)預(yù)警指數(shù)法對(duì)農(nóng)田土壤重金屬污染程度以及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià),，結(jié)合正定矩陣受體模型（PMF），定量解析農(nóng)田土壤重金屬的來(lái)源,。結(jié)果表明：1）（略）農(nóng)田土壤中Cd,、Hg、Cu,、Zn濃度分別是土壤元素背景值的5.36,、2.06,、8.19、5.36倍,，具有高度變異性,；污染指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，Cu,、Zn,、Cd重度污染占比均達(dá)到10.5%，中度污染占比為5.26%,，靠近尾礦庫(kù)（<300m）的15.8%的點(diǎn)位處于重度污染等級(jí),；地累積指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，Cd,、Cu,、Zn和Hg可能具有累積風(fēng)險(xiǎn)。2）潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明,，Cd為很強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),，Hg為較強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，Cu為中等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),，其余重金屬均為輕微風(fēng)險(xiǎn),；綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（RI）為308.91，綜合潛在風(fēng)險(xiǎn)為較強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn),。生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)預(yù)警評(píng)估結(jié)果表明,，Cu為重警，Cd和Zn為中警,，Hg為輕警,，As為預(yù)警，Pb,、Cr和Ni為無(wú)警,；綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)預(yù)警指數(shù)（IER）為16.06，綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)預(yù)警為重警,。RI和IER空間分布基本一致,，主要受Cd、Cu,、Zn和Hg的影響,。3）PMF解析出3個(gè)源，Cd,、Zn,、Cu主要受銅礦尾礦庫(kù)尾砂和壩下滲水的混合源影響，貢獻(xiàn)率分別為94.4%,、94.3%和67.1%,；Hg可能是以肥料,、農(nóng)藥施用等農(nóng)業(yè)活動(dòng)源為主，貢獻(xiàn)率為61.5%,；Cr,、Ni、Pb和As主要受成土母質(zhì)和交通運(yùn)輸活動(dòng)混合源的影響,，貢獻(xiàn)率分別為89.7%,、82.7%、75.0%和68.3%,。
關(guān)鍵詞：尾礦庫(kù),；土壤重金屬；污染評(píng)價(jià),；潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),；正定矩陣受體模型（PMF）；源解析
礦產(chǎn)資源是人類生存和發(fā)展的重要物質(zhì)基礎(chǔ),，也是人類生產(chǎn)資料和生活資料的重要來(lái)源,。我國(guó)是世界上為數(shù)不多的礦產(chǎn)資源總量豐富且礦種齊全的大國(guó)之一,，現(xiàn)已發(fā)現(xiàn)礦產(chǎn)173種,。隨著礦產(chǎn)資源不斷被開發(fā)利用，國(guó)民經(jīng)濟(jì)得到極大發(fā)展[1-2],。然而,，在礦山開采過(guò)程中，必然會(huì)產(chǎn)生Hg,、As,、Pb、Cd等成礦或伴礦元素污染,，其通過(guò)廢液排放,、廢渣堆積、雨水和地表水淋濾等途徑污染周邊土壤[3],。土壤重金屬具有持久性,、累積性、隱蔽性和循環(huán)性等特點(diǎn),，因難以被降解而長(zhǎng)期穩(wěn)定存在于土壤中,，可通過(guò)食物鏈在人體聚集，（略）功能和結(jié)構(gòu),，威脅人體健康安全[4-7],。
開（略）周邊土壤重金屬污染評(píng)價(jià)與污染源識(shí)別對(duì)（略）周邊土壤修復(fù)與復(fù)墾具有重要意義。地累積指數(shù)法,、污染指數(shù)法,、潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法等方法是當(dāng)前應(yīng)用較多的重金屬污染評(píng)價(jià)方法[8-9],。除（略）域背景值作為參比外，以GB15618—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》風(fēng)險(xiǎn)篩選值作為參比值[10-13]成為國(guó)內(nèi)主流評(píng)價(jià)方法,。土壤重金屬主要來(lái)自于自然本底（與地殼中微量元素有關(guān)）和人類活動(dòng)（工業(yè)生產(chǎn),、農(nóng)業(yè)活動(dòng)等）[14]，常用的土壤重金屬分布與源識(shí)別方法包括地統(tǒng)計(jì)與空間插值方法（如普通克里格法,、反距離加權(quán)法）,，多元統(tǒng)計(jì)分析（如主成分分析、相關(guān)分析和聚類分析）,，定量方法〔如穩(wěn)定同位素法,、Unmix模型和正定矩陣受體模型（PMF）〕等。與其他受體模型相比,，PMF模型可以同時(shí)將測(cè)量不確定性和非負(fù)性約束納入計(jì)算過(guò)程[15],，且可以自動(dòng)處理缺失和錯(cuò)誤的數(shù)據(jù)，被廣泛應(yīng)用于土壤污染物源解析中,。Zhang等[16]采用PMF模型對(duì)（略）鉛（略）土壤重金屬來(lái)源進(jìn)行解析,，發(fā)現(xiàn)人為礦業(yè)活動(dòng)（黃鐵礦和鉛鋅礦）、土壤母質(zhì)（玄武巖和碳酸鹽巖）和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)是周邊土壤重金屬的主要來(lái)源,。朱曉麗等[17]基于PMF模型對(duì)寶雞鉛鋅尾礦庫(kù)周邊農(nóng)田進(jìn)行土壤重金屬源解析發(fā)現(xiàn),，周邊土壤重金屬主要來(lái)源于農(nóng)業(yè)活動(dòng)源、自然源,、化石燃燒釋放源,、鉛鋅選礦源、鉛鋅工業(yè)活動(dòng)源和交通源等,。對(duì)于已閉庫(kù)（略）,，人為采礦活動(dòng)基本終止，對(duì)周邊土壤的重金屬污染程度因后期管理水平差異而不同,，而在沒(méi)有人為采礦活動(dòng)源時(shí),，對(duì)重金屬其他來(lái)源的解析成為后（略）土壤修復(fù)或復(fù)墾的重要依據(jù)。
因此,，筆者以浙江省某閉庫(kù)尾礦庫(kù)下游農(nóng)田土壤為研究對(duì)象,，對(duì)農(nóng)田土壤重金屬濃度和空間分布特征進(jìn)行分析，使用地累積指數(shù)法,、污染指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法等對(duì)農(nóng)田土壤環(huán)境質(zhì)量進(jìn)行評(píng)價(jià),，并結(jié)合PMF模型，定量解（略）農(nóng)田土壤重金屬潛在來(lái)源,，以期為閉庫(kù)尾礦庫(kù)周邊農(nóng)田土壤復(fù)墾及重金屬修復(fù)提供一定的理論依據(jù),。
1.（略）與研究方法
1.1（略）概況
該銅礦尾礦庫(kù)地處浙江省中北部、杭州灣南岸的（略）,，屬于亞熱帶季風(fēng)氣候,，年平均氣溫16.4℃,，年均降水量1400mm，盛行東北偏東風(fēng),。礦區(qū)所在地屬浙西山地丘陵,、浙東丘陵山地和浙北平原三大地貌單元的交接地帶，地勢(shì)南高北低,，形成群山環(huán)繞,、盆地內(nèi)含、平原集中的地貌特征,，最高海拔為1194.6m,，最低海拔僅為3.1m。礦區(qū)主要盛產(chǎn)銅精礦,、鋅精礦,、硫精礦，伴生的金,、銀冶煉回收,。尾礦庫(kù)于1982年設(shè)計(jì)建設(shè)，1987年11月投入使用,，服務(wù)年限36年,，為傳統(tǒng)上游式濕排山谷型尾礦庫(kù)，設(shè)計(jì)總壩高85m,、總庫(kù)容343萬(wàn)m3,，為三等庫(kù),。1992年該尾礦庫(kù)因尾砂輸送管道爆管,，尾砂溢出導(dǎo)致壩下52000m2農(nóng)田受到不同程度污染，2020年7月起尾礦庫(kù)閉庫(kù),。目前,，該尾礦庫(kù)下游52000m2農(nóng)田正進(jìn)行生態(tài)修復(fù)工作，距離尾礦庫(kù)較遠(yuǎn)的農(nóng)田上有農(nóng)戶自發(fā)種植的零散蔬菜,，其他大（略）域閑置有雜草生長(zhǎng),。
通過(guò)實(shí)地調(diào)查，選取該閉庫(kù)尾礦庫(kù)周邊農(nóng)田作為研究對(duì)象,。所選的尾礦庫(kù)由三面山坡自然形成的近南北走向山谷組成,，南面筑壩圍庫(kù)，在壩底修建有沉降池,，尾礦庫(kù)周圍多為巖石裸露,，中下部植被較好，以灌木林為主,，高大喬木較少,，庫(kù)邊滲水渠有尾礦庫(kù)滲漏水流經(jīng),，岸邊為種植有零散蔬菜的農(nóng)田（圖1）。
1.2樣品采集處理
（略）樣品采集
在尾礦庫(kù)下游約52000m2的農(nóng)田范圍內(nèi),，距離尾礦庫(kù)由遠(yuǎn)及近共采集農(nóng)田土壤表層（0~20cm）樣品19個(gè),。（略）戶外助手APP中GPS（WGS-84坐標(biāo)）對(duì)每個(gè)樣點(diǎn)進(jìn)行定位，使用五點(diǎn)采樣法采集耕層土壤樣品,，先去掉表面雜物和礫石,，使用鐵鍬采集0~20cm土壤（用鐵鏟挖掘后，用木片刮去與金屬采樣器接觸的部分,，再用木片采取樣品）,，充分混合后取約1kg（略）帶回實(shí)驗(yàn)室。樣品采集點(diǎn)位見(jiàn)圖2,。
（略）測(cè)定方法
將采集的樣品放置于陰涼的通風(fēng)處自然風(fēng)干,，剔除根莖、石頭等雜物,，采用瑪瑙研缽研磨后過(guò)100目篩,，隨后裝入統(tǒng)一規(guī)格的密封袋中保存待測(cè)。土壤中重金屬（Cd,、Hg,、As、Pb,、Zn,、Cu、Cr和Ni）濃度測(cè)定參照HJ/T166—2004《土壤環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》,，其中Cd,、Pb、Zn,、Cu,、Cr和Ni元素提取采用王水消解法〔V（濃鹽酸）∶V（濃硝酸）=3∶1〕，并采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（STS-188,，中國(guó)）測(cè)定其濃度,，Hg和As濃度采用王水消解法和原子熒光光度計(jì)（STS-041，中國(guó)）測(cè)定,。所有試劑均為優(yōu)級(jí)純,，采用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)土壤樣品（GSS-25）進(jìn)行質(zhì)量控制，元素回收率控制在90%~105%,，測(cè)量結(jié)果的相對(duì)誤差在±5%以內(nèi),。
1.3研究方法（略）重金屬污染評(píng)價(jià)方法
（略）地累積指數(shù)法
地累積指數(shù)法最早由德國(guó)學(xué)者M(jìn)üller提出并被用于沉積物中重金屬污染評(píng)價(jià)。該指數(shù)不僅考慮了人為污染因素和環(huán)境地球化學(xué)背景值，還特別考慮了自然成巖作用對(duì)背景值的影響,，被廣泛用于大氣沉降,、土壤和現(xiàn)代沉積物中重金屬的污染評(píng)價(jià)。其公式如下：
（略）單因子污染指數(shù)法
單因子污染指數(shù)是土壤表層重金屬污染物濃度與污染物評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)的比值,，能夠準(zhǔn)確反映某一位點(diǎn)單項(xiàng)重金屬污染狀況,。其計(jì)算公式如下：
（略）內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法
內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法是當(dāng)前國(guó)內(nèi)外進(jìn)行綜合污染指數(shù)計(jì)算最常用的方法之一，涵蓋各單項(xiàng)污染指數(shù),，并突出高濃度污染物在評(píng)價(jià)結(jié)果中的權(quán)重,，用于評(píng)價(jià)土壤復(fù)合污染狀況。其計(jì)算公式如下：
（略）重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)法
（略）潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法
潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法由Hakanson提出,，主要應(yīng)用于土壤和沉積物中重金屬的污染生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),，該方法不僅考慮了重金屬濃度，還將重金屬的生態(tài)效應(yīng),、環(huán)境效應(yīng)和毒理學(xué)效應(yīng)聯(lián)系起來(lái),。其計(jì)算公式如下：
（略）生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)預(yù)警指數(shù)
生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)預(yù)警是指對(duì)自然資源或生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)可能出現(xiàn)的衰竭或危機(jī)而建立的報(bào)警，其計(jì)算公式如下：
（略）重金屬污染源解析方法
PMF模型是一種基于受體模型對(duì)污染源進(jìn)行矩陣分析的定量方法,，該模型在求解過(guò)程中對(duì)因子載荷和因子得分均做非負(fù)約束,，確保因子矩陣分解的結(jié)果中不出現(xiàn)負(fù)值，使得到的源成分譜與源貢獻(xiàn)率具有更實(shí)際的物理意義[24-26],。該模型將原始矩陣Xab因子化,，分解為2個(gè)因子矩陣fkb和gak以及1個(gè)殘差矩陣eab，計(jì)算公式如下：
PMF模型需要通過(guò)多次迭代計(jì)算分解原始矩陣,，最終得出最優(yōu)化的污染源貢獻(xiàn)因子矩陣G和污染源因子矩陣F,，使得目標(biāo)函數(shù)Q最小化。目標(biāo)函數(shù)Q定義如下：
當(dāng)各個(gè)重金屬元素含量小于或等于相應(yīng)的方法檢出限（MDL）時(shí),，不確定度uab的計(jì)算公式為：
當(dāng)各個(gè)重金屬元素含量大于相應(yīng)的MDL時(shí),，不確定度uab的計(jì)算公式如下：
式中EF為相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差。
1.4數(shù)據(jù)處理采用Excel2019和Origin2022軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)處理分析,，采用SPSS16.0軟件進(jìn)行相關(guān)性分析和主成分分析,，采用ArcGIS10.3軟件進(jìn)行空間插值制圖,，源解析基于EPAPMF5.0模型完成,。
2.結(jié)果與討論
2.1農(nóng)田土壤重金屬濃度特征
由描述統(tǒng)計(jì)結(jié)果（表3）可知，尾礦庫(kù)周邊農(nóng)田土壤中8種重金屬元素偏度為0.01~3.44,，屬右偏分布,。Cd、Hg,、Cu,、Zn濃度均值分別是0.75、0.31、172,、419mg/kg,，分別是土壤元素背景值的5.36、2.06,、8.19,、5.36倍。其中,，Cd,、Cu、Zn濃度均值高于風(fēng)險(xiǎn)篩選值,，超標(biāo)率分別為25.0%,、72.7%、39.7%,。與土壤元素背景值和農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值相比,，Cd、Hg,、As,、Pb、Cu,、Zn6種元素濃度均存在不同程度的超標(biāo),，其中Cu元素超標(biāo)率最高，只有1個(gè)采樣點(diǎn)（S15）濃度低于背景值,，其余點(diǎn)位均高于背景值,；而所有點(diǎn)位的Cr、Ni濃度均低于背景值,，說(shuō)明（略）基本上不存在Ni,、Cr污染風(fēng)險(xiǎn)。
變異系數(shù)是衡量各參數(shù)在數(shù)據(jù)上的變異程度,，空間變異性可以說(shuō)明自然因子或外界因子的干擾程度,。尾礦庫(kù)壩下農(nóng)田土壤中各重金屬濃度表現(xiàn)出很大的變異性。根據(jù)Wilding[27]對(duì)變異系數(shù)的分類,，Pb和Ni的變異系數(shù)介于15%~36%,，屬中等變異；Cd,、Hg,、As、Cu和Zn的變異系數(shù)為37%~211%,，屬高度變異,。重金屬元素的空間分布具有自然變異性和外在變異性，自然變異性主要是由于自然界母質(zhì)巖風(fēng)化釋放導(dǎo)致的，而外在變異性則是由于（略）域人類活動(dòng)影響致使重金屬進(jìn)入土壤中導(dǎo)致的,。（略）Cd,、Hg、As,、Cu和Zn的濃度均值都明顯高于（略）土壤元素背景值,，這些重金屬元素在土壤中高度富集，同時(shí)具有較高的變異性,，說(shuō)明它們?cè)?span id="oseimcgwi" class="open_quick_reg">（略）域的空間分布極其不均勻,。這有可能是（略）域人為活動(dòng)所導(dǎo)致的結(jié)果。與之相反,，Cr元素的濃度和變異程度均較低,，說(shuō)明Cr在土壤中主要來(lái)自于自然源。Pb和Ni元素在（略）域土壤中的濃度均值低于背景值,，卻表現(xiàn)出中度變異性,，說(shuō)明Pb和Ni有可能受到自然因素和人為活動(dòng)雙重因子的影響。
空間插值法是采用觀測(cè)值預(yù)測(cè)（略）域的一種空間分析方法,，目前被廣泛應(yīng)用于生態(tài)環(huán)境治理領(lǐng)域[28],。對(duì)（略）19個(gè)采樣點(diǎn)Cd、Hg,、As,、Pb、Cu和Zn濃度進(jìn)行反距離權(quán)重插值并進(jìn)行掩膜提取,，結(jié)果（圖3）顯示,，Cd、As,、Pb,、Cu、Zn5種重金屬濃度最大值點(diǎn)位均分布在距尾礦庫(kù)200m以內(nèi),，呈現(xiàn)靠近尾礦（略）域濃度較高的現(xiàn)象,。Cd、Cu,、Zn大部分點(diǎn)位濃度超過(guò)背景值,，靠近尾礦庫(kù)的3個(gè)點(diǎn)位（小于200m）均超過(guò)篩選值，而As,、Pb（略）域濃度均超背景值,，但未超篩選值，As在（略）域濃度也處于背景值和篩選值之間,；Hg空間分布呈現(xiàn)距尾礦庫(kù)400~650m區(qū)域濃度高的特點(diǎn)，且處于背景值和篩選值之間，其中距尾礦庫(kù)500~550m區(qū)域濃度最高,，這可能與（略）地塊長(zhǎng)期零散種植蔬菜有關(guān),。
2.2農(nóng)田土壤重金屬污染評(píng)價(jià)（略）地累積指數(shù)評(píng)價(jià)
尾礦庫(kù)周邊農(nóng)田土壤中重金屬Igeo評(píng)價(jià)結(jié)果如圖4所示。Igeo均值由高到低依次為Cd>Cu>Zn>Hg>As>Pb>Cr>Ni,。其中,，As、Pb,、Cr和Ni的Igeo均值均小于0,，總體上處于無(wú)污染狀態(tài)，但仍有10.53%的采樣點(diǎn)As為輕度污染狀態(tài),；Hg的Igeo均值小于0,，分別有36.84%、5.26%和5.26%的采樣點(diǎn)達(dá)到了輕度污染,、中度污染和偏重污染,；Cd、Cu和Zn的Igeo均值為0~1,，總體為輕度污染,，但有10.53%的采樣點(diǎn)為重度污染，5.26%的采樣點(diǎn)為中度污染,。
（略）污染指數(shù)評(píng)價(jià)
使用單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合指數(shù)對(duì)尾礦庫(kù)周邊農(nóng)田土壤重金屬污染狀況進(jìn)行評(píng)價(jià)（表4）,。農(nóng)田土壤重金屬單因子指數(shù)污染程度排列順序?yàn)镃u>Zn>Cd>As>Pb>Cr>Hg>Ni。Cu,、Zn,、Cd單因子污染指數(shù)分別為0.19~15.36、0.12~9.42,、0.12~8.07,，重度污染率均為10.5%，中度污染率均為5.26%,。As,、Pb、Cr,、Hg、Ni單因子指數(shù)均小于1.0,，處于無(wú)污染等級(jí),。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)為0.22~11.2，變異系數(shù)達(dá)到197%,，屬于高度變異,，15.8%的點(diǎn)位（S17,、S18、S19）處于重度污染等級(jí),，其他點(diǎn)位無(wú)污染,，靠近尾礦庫(kù)的部分農(nóng)田具有較高的污染風(fēng)險(xiǎn)。
重金屬Hg單因子污染指數(shù)判斷為無(wú)污染,，而（略）域背景值的Igeo評(píng)價(jià)結(jié)果卻存在中度污染和偏重度污染,。綜上可知，（略）農(nóng)田土壤重金屬Cd,、Cu和Zn存在一定程度的污染，需同時(shí)（略）域重金屬Hg的累積污染風(fēng)險(xiǎn)問(wèn)題,。
2.3農(nóng)田土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)（略）潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)
根據(jù)（略）的土壤元素背景值計(jì)算農(nóng)田土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，結(jié)果見(jiàn)圖5,。土壤中8種重金屬元素的單項(xiàng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)平均值表現(xiàn)為Cd>Cu>Hg>As>Zn>Pb>Ni>Cr,。其中,，As,、Pb,、Cr、Ni和Zn的均值小于40,，屬于輕微生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí),；Cd屬于很強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，其中輕微,、中等,、較強(qiáng)和極強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)樣點(diǎn)占比分別為47.37%、26.32%,、10.53%和15.79%；Hg屬于較強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),，其中輕微,、中等、較強(qiáng),、很強(qiáng)和極強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)樣點(diǎn)占比分別為36.84%,、36.84%、15.79%,、5.26%和5.26%,；Cu的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)以輕微為主,，占比為84.2%，較強(qiáng),、很強(qiáng)和極強(qiáng)占比均為5.26%,。農(nóng)田土壤重金屬的RI為79.1~1302,，平均值為308.9,，屬于較強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。其中輕微,、中等,、較強(qiáng)和極強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)樣點(diǎn)占比分別為15.79%、57.89%,、5.26%和21.05%,。Cd、Hg,、Cu元素潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和RI的空間分布顯示,，西北部極強(qiáng)（略）主要影響元素是Cd和Cu，（略）域主要受Hg元素的影響,。
（略）生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)預(yù)警評(píng)估
根據(jù)（略）的土壤元素背景值計(jì)算生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)預(yù)警指數(shù),，結(jié)果見(jiàn)圖6。IER的平均值表現(xiàn)為Cu>Cd>Zn>Hg>As>Pb>Cr>Ni,，其中Cu為重警,，Cd和Zn為中警，Hg為輕警,，As為預(yù)警,，Pb、Cr和Ni為無(wú)警,。8種重金屬的IER為?2.56~124.59,，平均值為16.06，屬于重警,。IER處于無(wú)警,、預(yù)警、輕警,、中警,、重警樣點(diǎn)占比分別為36.84%、10.53%,、21.05%,、5.26%、26.3%,?？臻g分布顯示,，（略）生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)重警等級(jí)分布在西北部和東部，這與潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)的空間分布基本一致,，相比潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù),，單項(xiàng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)預(yù)警評(píng)估發(fā)現(xiàn)Cu在西北部有重警等級(jí)，其單項(xiàng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)預(yù)警評(píng)估方面更加敏感,，這與杜貫新等[29]的研究結(jié)果一致,。綜上分析，（略）內(nèi)RI,、IER的空間分布主要受Cu,、Zn、Cd和Hg4項(xiàng)元素的影響,，這與Igeo評(píng)價(jià)結(jié)果（主要影響因素是Cu,、Zn和Cd，其次是Hg）一致,。
2.4農(nóng)田土壤重金屬污染源解析尾礦庫(kù)周邊土壤中重金屬來(lái)源途徑比較廣泛,，包括人為采選礦活動(dòng)、農(nóng)業(yè)生產(chǎn),、交通運(yùn)輸,、大氣沉降和土壤母質(zhì)等。根據(jù)元素地球化學(xué)理論,，相同來(lái)源的重金屬元素之間通常存在較顯著的相關(guān)關(guān)系,，通過(guò)對(duì)重金屬元素間的統(tǒng)計(jì)分析可以闡釋元素間的同源關(guān)系，為辨析重金屬來(lái)源提供依據(jù)[30],。由（略）農(nóng)田土壤中8種重金屬濃度Pearson相關(guān)性分析熱點(diǎn)圖（圖7）可知,，Cd、As,、Pb,、Zn、Ni兩兩之間存在極顯著（P<0.01）正相關(guān)性,，說(shuō)明這5種元素具有較大的同源性和復(fù)合污染的可能,。Cu與Cd、Pb,、Zn之間存在極顯著相關(guān)性,，推斷Cu與Cd、Pb,、Zn來(lái)自同一種污染源的可能性較大,；Cu與As、Cu與Ni及Cr與Hg具有顯著（P<0.05）相關(guān)性,，推斷兩兩之間可能具有相似的污染源,；Cr,、Hg與其他6種金屬呈現(xiàn)出兩兩不相關(guān)性，說(shuō)明Cr,、Hg的來(lái)源途徑不同,。
采用PMF5.0模型對(duì)（略）農(nóng)田土壤中8種重金屬來(lái)源進(jìn)行解析，得到3個(gè)重金屬污染源（因子F1,、F2,、F3）對(duì)8種重金屬的貢獻(xiàn)率（圖8）。結(jié)果顯示,，因子F1對(duì)農(nóng)田土壤重金屬貢獻(xiàn)率為77.62%,，且對(duì)Cd,、Zn和Cu的貢獻(xiàn)率較高,，分別為94.4%、94.3%和67.1%,。由相關(guān)性分析可知,，Cd、Zn和Cu兩兩之間相關(guān)性達(dá)到極顯著水平（P<0.01）,，說(shuō)明這3種元素可能來(lái)自同一污染源,。該銅礦尾礦庫(kù)采用傳統(tǒng)濕排法堆存，導(dǎo)致尾礦中大量的重金屬殘留伴隨酸性礦山廢水向周圍擴(kuò)散,，造（略）周邊土壤中重金屬元素Cd,、Zn和Cu的復(fù)合污染。陳雪等[31]在寧鎮(zhèn)（略）土壤重金屬污染來(lái)源解析中發(fā)現(xiàn),，該區(qū)域存在Cd,、Zn和Cu復(fù)合污染，與本研究結(jié)果相似,。另外,，陳航等[32]對(duì)銅（略）的周圍土壤重金屬來(lái)源解析發(fā)現(xiàn)，富含大量Cu元素尾礦和殘?jiān)训牧転V擴(kuò)散（略）周邊土壤Cu污染的主要來(lái)源,；杜立宇等[33]發(fā)現(xiàn)重金屬元素Zn在銅尾（略）存在一定的富集,；馬杰等[34]發(fā)現(xiàn)鉛鋅尾礦庫(kù)的Cd元素污染最嚴(yán)重。根據(jù)走訪調(diào)查,，該尾礦庫(kù)在90年代曾發(fā)生過(guò)一次潰壩事故,，導(dǎo)致含重金屬的尾礦砂在壩下農(nóng)田土壤中歷史遺留。同時(shí)該尾礦庫(kù)壩下滲水通常與尾礦庫(kù)上游山塘水庫(kù)流水混合,，被用（略）域農(nóng)田的灌溉,，長(zhǎng)期的滲水灌溉也會(huì)導(dǎo)致農(nóng)田土壤重金屬累積。因此,，可以推斷重金屬元素Cd,、Zn和Cu可能存在伴生關(guān)系,，（略）農(nóng)田土壤中重金屬元素Cd、Zn和Cu的主要來(lái)源是銅礦尾礦庫(kù)尾砂和壩下滲水,。
因子F2對(duì)農(nóng)田土壤重金屬貢獻(xiàn)率為5.19%,，對(duì)Hg貢獻(xiàn)率最高，達(dá)到61.5%,。Hg變異系數(shù)大于1,，高度變異，Igeo評(píng)價(jià)結(jié)果顯示47.36%的樣品處于輕度污染至偏重污染水平,，說(shuō)明Hg受人為影響程度較大,。相關(guān)性分析結(jié)果顯示，Hg僅與Cr為顯著相關(guān)（P<0.05）,，而與其他重金屬無(wú)相關(guān)性,。實(shí)地調(diào)查與人員訪談發(fā)現(xiàn)，Hg濃度較（略）域?yàn)榉N植有油菜,、葉用萵苣和包菜等綠葉類蔬菜的地塊,，這些土地長(zhǎng)期施用農(nóng)藥、農(nóng)家肥和化肥,。一般認(rèn)為農(nóng)業(yè)活動(dòng)的污水灌溉,、肥料、農(nóng)藥和抗菌劑施用等是土壤中Hg的重要來(lái)源[35],。魏迎輝等[26]發(fā)現(xiàn)鉛鋅礦周邊農(nóng)田Hg濃度（略）除了礦山附近外,，種植蔬（略）域也是Hg濃度（略）。陳雪等[31]發(fā)現(xiàn)農(nóng)事活動(dòng)對(duì)Hg富集影響大,，是Hg的主要來(lái)源,。以上結(jié)果均與本研究結(jié)果相似。因此,，可以推斷（略）Hg的富集可能與局部肥料,、農(nóng)藥施用的農(nóng)業(yè)活動(dòng)有關(guān)。
因子F3對(duì)農(nóng)田土壤重金屬貢獻(xiàn)率為17.19%,，其中Cr,、Ni、Pb和As在因子F3上具有較高載荷,，貢獻(xiàn)率分別為89.7%,、82.7%、75.0%和68.3%,。相關(guān)研究[31,36]表明Cr和Ni主要來(lái)源于成土母質(zhì),。Ni與Pb之間呈極顯著（P<0.01）相關(guān)，Cr、Ni和Pb濃度均值低于（略）土壤元素背景值,，變異系數(shù)小,，表明Cr、Ni,、和Pb主要受地質(zhì)背景影響,，Igeo評(píng)價(jià)結(jié)果也說(shuō)明這一點(diǎn)。另外,，本研究中As與Hg沒(méi)有相關(guān)性,，這與通常認(rèn)為的農(nóng)業(yè)活動(dòng)（肥料農(nóng)藥施用）會(huì)導(dǎo)致As和Hg存在伴生污染[35]的結(jié)果不一致。但As與Pb具有極顯著相關(guān)性,，且二者具有中高度變異性,，排除尾礦庫(kù)人為活動(dòng)和農(nóng)業(yè)活動(dòng)因素，分析Pb和As富集的原因可能是由于該尾礦庫(kù)正進(jìn)行閉庫(kù)后生態(tài)修復(fù)的平整覆土等工作,，在主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|風(fēng)的氣象條件下,，（略）載土車的頻繁來(lái)往等交通運(yùn)輸活動(dòng)導(dǎo)致的尾礦砂土掉落、揚(yáng)塵沉降等,。因此,，推斷（略）土壤Cr、Ni,、Pb和As一定程度上受成土母質(zhì)的控制，同（略）域交通運(yùn)輸活動(dòng)的影響,。
土壤重金屬源解析是土壤重金屬污染精準(zhǔn)防控的基礎(chǔ),，該方面研究逐漸集中在將數(shù)理統(tǒng)計(jì)分析模型與土壤重金屬的信息相結(jié)合，基于受體模型來(lái)分析重金屬的來(lái)源,。與其他受體模型相比,，PMF模型對(duì)因子載荷和因子得分均做非負(fù)約束，且可以處理缺失,、錯(cuò)誤的數(shù)據(jù),，因此通過(guò)每個(gè)可解釋的源成分譜，定量識(shí)別污染物的來(lái)源,。然而,，由于污染源排放復(fù)雜，疊加伴生現(xiàn)象等,，PMF模型難以有效分割共線性強(qiáng)的污染源,，識(shí)別出的因子往往為幾種污染源的混合。因此,，后續(xù)研究中,，應(yīng)通過(guò)加強(qiáng)對(duì)潛在污染源的實(shí)際監(jiān)測(cè)，并將其作為約束條件帶入模型計(jì)算，以提高結(jié)果的可靠性,，為重金屬污染有效防治提供參考依據(jù),。
3.結(jié)論
（1）（略）農(nóng)田土壤除Cr、Ni,、Pb,、As以外，Cd,、Hg,、Cu、Zn濃度分別為土壤元素背景值的5.36,、2.06,、8.19、5.36倍,，具有高度變異性,；單因子污染指數(shù)顯示，As,、Pb,、Cr、Hg,、Ni單因子指數(shù)均小于1.0,，處于無(wú)污染等級(jí)，Cu,、Zn,、Cd重度污染占比均達(dá)到10.5%，中度污染占比為5.26%,；內(nèi)梅羅綜合指數(shù)評(píng)價(jià)顯示,，15.8%的點(diǎn)位（S17、S18,、S19）處于重度污染等級(jí),，其他點(diǎn)位無(wú)污染，靠近尾礦庫(kù)的部分農(nóng)田土壤具有較高的污染等級(jí),；地累積指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果表明,，Cd、Cu,、Zn和Hg可能具有累積風(fēng)險(xiǎn),。
（2）潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果表明，Cd為很強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),，Hg為較強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),，Cu為中等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),，其余重金屬均為輕微風(fēng)險(xiǎn)，綜合潛在風(fēng)險(xiǎn)為較強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)（RI=308.91）,。生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)預(yù)警評(píng)估結(jié)果表明,，Cu為重警，Cd和Zn為中警,，Hg為輕警,，As為預(yù)警，Pb,、Cr和Ni為無(wú)警,，綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)預(yù)警為重警（IER=16.06）。RI和IER空間分布基本一致,，主要受來(lái)Cu,、Zn、Cd和Hg的影響,。
（3）基于PMF解析出（略）土壤重金屬3個(gè)源,，Cd、Zn,、Cu主要受銅礦尾礦庫(kù)尾砂和壩下滲水的混合源影響,，貢獻(xiàn)率分別為94.4%、94.3%和67.1%,；Hg可能是受肥料農(nóng)藥施用等農(nóng)業(yè)活動(dòng)源的影響,，貢獻(xiàn)率為61.5%；Cr,、Ni,、Pb和As主要受成土母質(zhì)和交通運(yùn)輸活動(dòng)混合源的影響，貢獻(xiàn)率分別為89.7%,、82.7%、75.0%和68.3%,。
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引用本文:呂玉娟,，王秋月，孫雪梅,，等.浙江省某尾礦庫(kù)周邊農(nóng)田土壤重金屬污染特征及來(lái)源解析[J].環(huán)境工程技術(shù)學(xué)報(bào),，2023，13（4）：（略）.DOI:10.12153/（略）-991X.（略）文章來(lái)源：環(huán)境工程技術(shù)學(xué)報(bào)
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